原位電鏡技術洞悉反應擴散調控下銀顆粒動態結晶過程

　　近日，中國科學院過程工程研究所采用原位掃描電鏡技術觀察銀顆粒結晶過程，揭示了動態濃度場對材料結構生長過程的調控規律，建立了材料表界面介科學研究的方法，為材料結構定向合成提供了理論指導，相關研究工作發表在Research (DOI:10.34133/2020/4370817)。

　　材料結構具有多樣性和復雜性，針對特定功能的材料結構定向合成和規模化制備是一個挑戰性問題。受反應和傳遞過程影響，在材料生長界面前端存在著動態微環境（界面濃度場或溫度場等），動態微環境與材料生長界面的實時影響和交互調控是傳統結晶理論預測的盲區。

　　過程工程所研究員韓永生團隊長期開展材料表界面介科學研究，提出了表界面濃度場是材料結構生長過程的關鍵控制機制，通過反應速率和傳質速率調控界面濃度場，合成了不同形貌的納米顆粒，驗證了界面濃度場對材料結構的調控作用，發展了基于反應-傳質調控的材料結構定向合成方法。

　　在此基礎上，研究團隊采用原位電鏡研究了動態濃度場對材料結構的實時調控作用。在掃描電鏡中引入原位液體池，當電子束掃描樣品時激發水分子產生還原性物質（水合電子）和氧化性物質（羥基自由基）等，采用有限元模擬方法，量化還原態水合電子和氧化態羥基自由基的濃度，并將濃度場的實時變化與材料結構生長過程進行關聯，發現反應物質濃度的時空動態變化導致銀顆粒的可逆變化，驗證了動態濃度場對材料結構生長過程的調控作用。

　　據研究人員介紹，材料的生長表面及其周圍的動態濃度場共同構成了材料表界面的介尺度結構，這種介尺度結構不但存在于材料生長過程，也存在于多相反應過程中，對反應的選擇性和效率具有重要影響。因此揭示材料表界面介尺度結構的控制機制和穩定性條件，是材料定向合成和反應定向調控的關鍵，有望成為材料科學研究的前沿。

　　該研究得到國家自然科學基金委“多相反應過程中的介尺度機制及調控重大研究計劃”培育項目和集成項目以及多相復雜系統國家重點實驗室項目支持。