新策略使鐵基單原子催化劑上非自由基可直接生成

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近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員王軍虎團隊和北京師范大學教授敖志敏團隊合作，發現了FeN4位點上活化過硫酸鹽（PMS）直接生成單線態氧的反應路徑，以及其對污染物的高效降解特性，為深入理解類芬頓反應非自由基路徑的產生及其調控提供了新策略。相關成果發表在《應用催化B：環境》上。

生成策略示意圖。大連化物所供圖

由于水質情況復雜，各種無機陰離子或高濃度有機物對類芬頓反應中自由基基團具有猝滅作用，限制了其在實際廢水處理中的應用。而非自由基主導的體系可以有效地克服上述限制，不受廣泛存在于水中的各種基質干擾，對污染物的降解表現出了高活性。單線態氧作為典型的非自由基基團，具有存活時間長、抗干擾性強等特點，但一直以來，對于其如何通過PMS活化產生的路徑存在爭議。

本工作中，合作團隊通過簡單的焙燒，制備了含單原子鐵Fe-NC和鐵氧化物/金屬鐵納米簇的類芬頓催化劑。研究發現，即使在高鹽度、高濃度腐植酸和寬pH值范圍內，合成的催化劑仍可以在活化PMS氧化難降解污染物的過程中發揮作用，表現出了優異的環境耐受性。實驗結果和密度泛函理論計算說明，單線態氧直接生成過程的有效性和合理性。

本項研究利用單原子催化位點探究單線態氧的生成路徑，為深入理解類芬頓反應非自由基路徑的產生及其調控提供了新策略。