在“雙碳”目標背景下，二氧化碳催化加氫合成燃料和化學品是二氧化碳資源化利用的重要途徑。而烯烴是現代化學工業的基石，其中低碳烯烴（乙烯、丙烯和丁烯）是基本的化工原料，具有重要的研究意義。
近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員孫劍、研究員葛慶杰和副研究員位健團隊在二氧化碳（CO2）加氫合成烯烴研究中取得系列新進展。團隊分別通過構建Co–Fe合金碳化物催化劑體系和NaFeZr–MOR分子篩催化劑體系，實現了CO2催化加氫過程中低碳烯烴產物的高效合成，并揭示了該過程中催化劑活性位的動態演變歷程和動態限域效應。兩篇研究成果先后發表在《應用催化B：環境》上。
傳統的烯烴合成方法主要依賴于化石資源，而CO2催化加氫合成烯烴則是一條綠色環保的路線。鐵基催化劑在CO2加氫反應中對烯烴合成具有較高的選擇性，其成本低廉，但活性較低且烯烴產物分布較寬，限制了其工業應用。因此，如何設計更有效的催化CO2加氫合成烯烴的催化劑已成為該領域中的研究熱點之一。
本系列工作中，團隊通過一系列表征手段系統闡述了Co–Fe雙金屬催化劑在CO2加氫過程中的動態結構演變歷程，揭示了反應過程中形成的χ-(CoxFe1-x)5C2合金碳化物相是該催化劑上烯烴生成的主要活性位。該物相的形成受到催化劑前驅體中Co/Fe組成和二者親密度的影響，其含量以及合金化程度對于烯烴的高選擇性合成至關重要，并且該催化劑可在高空速條件下實現較高的烯烴時空收率。
同時，團隊還通過設計NaFeZr–MOR復合催化劑，發現了CO2加氫反應過程中低碳烯烴產物選擇性隨時間變化的現象，其本質是由催化劑中ZrO2載體和MOR分子篩的孔道對產物分子的動態限域效應引起的。而反應過程中隨著分子篩孔道內輕質碳物種向重質碳物種的演化，孔道會逐步縮小。這抑制了C5+等較大烴類分子的擴散，但對低碳烴的擴散影響較小，從而提升了低碳烯烴選擇性。
上述工作對于設計CO2加氫高效合成烯烴催化劑提供了新思路，加深了對催化活性位結構演變和限域效應的認識。
相關論文信息：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122476；https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122506
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